Preslávil sa najmä denníkom, ktorý si viedol v rokoch 1660 až 1669 a ktorý je dnes považovaný za jeden z najdôležitejších primárnych zdrojov sociálnych dejín Anglicka 17. storočia.
Pepys, ktorý sa narodil do skromného sociálneho postavenia, ale vyštudoval klasiku na Magdalene College v Cambridge, si užíval záštitu dôležitých príbuzných a svoje schopnosti rásť v štátnej službe.
Stal sa členom parlamentu za Castle Rising a Tanger, pokladníkom pre Tanger, úradníkom pre akty rady námorníctva, tajomníkom admirality, prezidentom Kráľovskej spoločnosti a majstrom Trinity House.
Jeho slávny denník poskytuje množstvo informácií o kultúre a spoločnosti jeho doby, vrátane výpovedí očitých svedkov niektorých významných udalostí tej doby, vrátane Veľkého požiaru Londýna.
Pepysova kariéra odzrkadľuje aj jeho spojenie s reštaurátorským súdom a politické bitky, ktoré sa v tom období odohrali.
Po roku 1669 si nemohol ďalej viesť svoj denník pre slabnúci zrak.
Tiež čelil verejnej kritike a v roku 1679 bol odvolaný z úradu na základe falošného obvinenia, že je katolíckym sympatizantom.
Neskôr bol zbavený viny a v rokoch 1684 až 1689 opäť slúžil ako tajomník admirality, kde pomáhal zabezpečiť námorníctvo pre Williama Oranžského počas slávnej revolúcie.
Pepys zomrel v roku 1703 a svoju knižnicu a rukopisy zanechal na Magdalene College v Cambridge, kde zostali dodnes.
Jeho denník bol prepísaný, upravený a publikovaný v mnohých vydaniach a naďalej je študovaný a obdivovaný pre svoju historickú a literárnu hodnotu.