Druhý album skupiny „What Will the Neighbors Say?“ vyšiel v roku 2004 a bol tiež certifikovaný platinovým BPI. Z albumu vznikli dva singly číslo jedna, „The Show“ a „I'll Stand by You“. Tretí album Girls Aloud s názvom „Chemistry“ vyšiel v roku 2005 a bol doteraz najpredávanejším albumom skupiny, vo Veľkej Británii sa dostal na prvé miesto a získal dvojitú platinu od BPI. Album obsahoval hitové single „Something Kinda Ooooh“, „See the Day“ a „Biology“.
Štvrtý album Girls Aloud s názvom „Tangled Up“ vyšiel v roku 2007 a dostal sa na prvé miesto vo Veľkej Británii. Album obsahoval hitové single "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." a "Can't Speak French". Piaty a posledný album Girls Aloud s názvom „Out of Control“ vyšiel v roku 2008 a dostal sa na prvé miesto vo Veľkej Británii. Album obsahoval úspešné single „The Promise“, „The Loving Kind“ a „Untouchable“.
Girls Aloud počas svojej kariéry získali množstvo ocenení, vrátane piatich Brit Awards, dvoch MTV Europe Music Awards a dvoch World Music Awards. Skupina predala viac ako 10 miliónov nahrávok po celom svete a mala 20 najlepších singlov vo Veľkej Británii. Girls Aloud sa rozpadli v roku 2013, ale v roku 2017 sa opäť stretli na jednorazovom koncerte.