Narodil sa ako Francis Stephen Castelluccio 3. mája 1934 v Newarku, New Jersey. Valli začal svoju hudobnú kariéru začiatkom 50. rokov minulého storočia, keď založil skupinu s názvom The Variatones. V roku 1960 sa pripojil k The Four Seasons a skupina sa rýchlo stala jedným z najpopulárnejších počinov desaťročia. S Valli ako vedúcou speváčkou vydali Four Seasons sériu úspešných singlov vrátane „Sherry“, „Big Girls Don't Cry“, „Walk Like a Man“ a „December, 1963 (Oh, What a Night). "
Popularita skupiny koncom 60. rokov klesla, ale Valli naďalej vystupoval a nahrával ako sólový umelec. Vydal niekoľko albumov a singlov, objavil sa aj v množstve filmov a televíznych relácií. V posledných rokoch absolvovala Valli turné s novou verziou The Four Seasons.